英文原题：Solution-Processed Halide Perovskite Single Crystals with Intrinsic Compositional Gradients for X-Ray Detection

通讯作者： 雷威, 东南大学

作者：Xin Wang（王昕）, Yuwei Li（李雨巍）, Yubing Xu（徐玉冰）, Yuzhu Pan（潘禹竹）, Chongyang Zhu（朱重阳）, Dianjia Zhu（朱殿家）, Yao Wu（吴遥）, Guanwen Li（李冠文）, Qi Zhang（张琦）, Qing Li（李青）, Xiaobing Zhang（张晓兵）, Jun Wu（吴俊）, Jing Chen（陈静）, Wei Lei(雷威)

基于有机无机杂化的钙钛矿单晶由于其卓越的载流子传输性能、光电转换效率以及对X射线的高吸收系数，近年来成为了X射线探测器中的半导体活性材料的研究热点。然而，受器件结构和制备工艺等限制，基于有机无机杂化的钙钛矿单晶的X射线探测器存在暗态电流大和噪声难以抑制等问题。

近日，东南大学雷威教授（点击查看介绍）课题组制备了基于溶液法外延生长的具有浓度梯度特性的钙钛矿级联晶体X射线光电二极管，实现了低噪声、低剂量和高分辨率的X射线探测。文章作者利用晶格常数失配率低于0.5%的不同卤素组成的钙钛矿单晶作为本征层、N型层与P型层，通过溶液法自下而上外延生长N型层、本征层、P型层，得到界面性能优良的级联式钙钛矿单晶，最终制备出性能优良的X射线探测器。

图1. 级联式钙钛矿单晶的生长过程

在研究中，文章作者利用扫描电子显微镜，观测了不同外延时间下，单晶外延层的样貌变化，并且计算出生长速度约为100 nm s^-1；利用透射电镜观测表面形貌，发现界面处的晶格连接为原子级别；进行半导体性能测试，发现级联式钙钛矿单晶由于拥有内建电场的特性，迁移率优于单一钙钛矿单晶。并且通过制备不同结构的钙钛矿单晶，初步研究了卤素离子在钙钛矿固体中的交换与迁移特性。

图2. 单晶外延界面与表面观测图

图3. 半导体性能测试曲线

文章所制备的X射线探测器，载流子迁移率超过200 cm² V^-1 s^-1，7.55毫米厚度的光电二极管的暗态电流密度低于52.5 nA cm^-2（在100 V偏压下），对于100~140 keV的医用高能X射线, 探测器的灵敏度可达到1.58 μC mGy^-1 cm^-2，单点的响应速度为2 μs。这些特性为研究低剂量的胸部CT，脑部CT探测器提供了新思路。

除此之外，作者还使用二维空间扫描的方式，拍摄了苹果中镶嵌2枚钉子的图像，实现了X射线成像，器件的动态范围约为14 bit，达到了目前医用平板探测器的要求。在稳定性测试中，基于级联式钙钛矿单晶的X射线探测器，在空气中保存了15个月后依然维持相同的暗态电流和光电响应，证明级联式钙钛矿单晶具有优良的稳定性。

图4. X射线性能探测结果

作者提出的基于溶液法外延制备的级联钙钛矿单晶，利用外延工艺解决了溶液法器件界面间存在的问题，对未来基于溶液法制备半导体器件，尤其是大尺寸的应用于高能射线探测领域的半导体器件有着重要意义。

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Solution-Processed Halide Perovskite Single Crystals with Intrinsic Compositional Gradients for X-ray Detection

Xin Wang*, Yuwei Li, Yubing Xu, Yuzhu Pan, Chongyang Zhu, Dianjia Zhu, Yao Wu, Guanwen Li, Qi Zhang, Qing Li, Xiaobing Zhang, Jun Wu, Jing Chen*, Wei Lei*

Chem. Mater., 2020, DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b05000

Publication Date: May 11, 2020

Copyright © 2020 American Chemical Society

导师介绍

雷威

https://www.x-mol.com/university/faculty/66850

（本稿件来自ACS Publications）